A detailed study of the kinetics of crystallization of zeolite MEL was carried out at temperatures of 120, 135 and 150 8C for time intervals between 0 and 72 h. The evolution of the nucleation and growth process was followed by X-ray powder diffraction, Infrared Spectroscopy and Scanning and Transmission Electron Microscopy. The kinetic of crystallization showed a Kolmogorov–Johnson–Mehl–Avrami (KJMA) type behaviour. The apparent activation energy values for induction and transition between induction and growth were calculated by the Arrhenius equation resulting in values of 58 and 21 kJ/mol, respectively. The initial stages of nucleation and growth showed formation of small globular nuclei which evolve at different crystallization rates to complete crystallization depending on the temperature. The transformations occurring during the crystallization process of zeolite MEL were followed by ex situ characterization techniques

چکیده

مطالعه دقیق سینتیک تبلور زئولیت MEL در دماهای 120، 135 و 150 درجه سلسیوس در بازه های زمانی بین 0 و 72 ساعت انجام شد. تکامل تدریجی هسته سازی و فرایند رشد به کمک پراش پودری اشعه ایکس، طیف سنجی مادون قرمز و میکروسکوپی الکترونی عبوری و روبشی پی گیری شد. سینتیک تبلور، رفتار نوع کلموگورف–جانسون–مل–آورامی (KJMA) را نشان داد. مقادیر انرژی فعال سازی ظاهری برای القا و انتقال بین القا و رشد به کمک معادله آرنیوس محاسبه شد و به ترتیب مقادیر 58 و 21 کیلو ژول بر مول را حاصل کرد. مراحل اولیه هسته سازی و رشد، تشکیل هسته کروی کوچک را نشان داد که برای تکمیل تبلور، بسته به دما، در آهنگ های تبلور مختلف نمو می یافت. تبدیلات رخ داده حین فرایند تبلور زئولیت MEL، به کمک تکنیک های مشخصه یابی غیر در جا دنبال شد.

1-مقدمه

مواد میکرو متخلخل، به صورت گسترده مورد مطالعه قرار گرفته اند، با این وجود، فرایندی که در آن، زئولیت ها تحت شرایط هیدروترمال شکل می گیرند، هنوز کاملاً درک شده نیست. نویسنده های مختلف ، فهم تبلور الک های مولکولی را به عنوان یکی از چالش برانگیزترین مسائل شیمیایی، توصیف کرده اند [1,2]. مطمئناً، فهم اساسی تری از فرایندهای رخ داده حین تبلور هیدروترمال، تا اندازه زیادی قادر خواهد بود که سنتز الک های مولکولی جدید را مدیریت کند. تبلور زئولیت ها، به عنوان فرایندی بسیار پیچیده، تحت تاثیر پارامترهای مختلف مانند: ماهیت واکنش دهنده ها، ترکیب شیمیایی مخلوط واکنش دهنده، فرایند مخلوط سازی، همگنی ژل، دما، زمان، فشار، pH و غیره است. به نظر می رسد که این فرایند بیش از متغیرهای ترمودینامیکی، توسط پارامترهای سینتیکی کنترل شود. مشکل اصلی روش های سنتز هیدروترمال، تعداد زیاد متغیرهای موثر بر مسیر و سینتیک واکنش است...